Serían gerist fjórum árum eftir atburði Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, þar sem töfrandi stúlka Nanoha Takamachi bjargaði og ættleiddi unga stúlku að nafni Vivio, sem er endurholdgun Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Eftir að Vivio byrjaði í fjórða ári í grunnskóla fær Vivio sitt eigið greindartæki, Sacred Heart, og fær kraftinn til að umbreyta með því að nota fullorðins Sankt Kaiser ham. Hún rekst fljótt á stúlku að nafni Einhart Stratos sem, líkt og Vivio, er afkomandi annars höfðingja Sankt Kaiser, Claus GS Ingvalt. Þegar Einhart verður staðráðinn í að sanna að bardagaháttur hennar sé sá sterkasti, vingast Vivio við hana og fer ásamt vinum sínum á bardagalistamót þar sem þeir berjast gegn ýmsum töfrandi andstæðingum og læra meira um fyrri líf sitt.
